我校环境学院大气科学系孔少飞教授团队与多家单位人员合作的研究成果—First High-Resolution Emission Inventory of Levoglucosan for Biomass Burning and Non-Biomass Burning Sources in China发表在环境领域权威刊物《Environmental Science & Technology》上(IF=7.864),博士生吴剑为第一作者,孔少飞教授为通讯作者。
生物质燃烧(Biomass Burning,BB)包括自然燃烧(森林火灾、草原火灾等)和人为燃烧(林地/草地受控燃烧、农作物残留露天焚烧、室内生物质燃料燃烧等),是大气中一次和二次污染物的一类重要贡献源。识别不同类型生物质燃烧污染物排放特征,精准解析其对大气污染物的贡献,对制定和完善控制政策具有重要意义。
左旋葡聚糖(Levoglucosan, LG)常被作为不同环境介质中(沉积物、冰川、大气气溶胶等)生物质燃烧排放有机物的标识组分,用于大气污染源解析研究。近年来,LG不断从其它的非生物质燃烧源类中被检测到,如烹饪油烟、燃煤、垃圾焚烧和焚香等。若采用LG作为生物质燃烧排放的唯一标识组分,会高估生物质燃烧对环境介质中有机质或大气气溶胶的贡献,甚至产生不合理的结果。但高估程度未见报道,LG的源排放清单也未建立。
本研究基于实测(图1)和文献搜集的排放因子,统计/调研和卫星反演获得的源活动水平数据,以2014年为基准年,编制了全球首个国家尺度高分辨率LG排放清单,包括8大类源(室内生物质燃烧、露天生物质燃烧、烹调油烟、烟花爆竹燃放、祭祀用品燃烧、民用燃煤燃烧、工业燃煤燃烧和垃圾燃烧)及25个子类源。基于卫星火点、人口和POI兴趣点数据获得3 km×3 km的空间分辨率排放分布,并将排放量分配到月。通过统计年鉴、能源消耗、污染物控制政策分析,估算了LG在2014-2018年排放量和排放结构的可能变化。将文献中报道的采用LG作为生物质燃烧排放的唯一标识组分,计算BB对LG的贡献结果进行了重新计算,确定了高估的贡献率。
图1 室内模拟燃烧和稀释采样流程图
研究表明,2014年中国LG排放量估计为145.7 Gg;贡献最大的是露天生物质和室内生物质燃烧排放,分别占总排放量的39.2%和34.3%(图2),其它非生物质燃烧源对LG的平均贡献率为26.5%;证实LG作为唯一的BB示踪物来识别和量化生物质燃烧贡献存在高估。非生物质燃烧排放源中,垃圾燃烧和烟花爆竹燃放是主要贡献者,分别占LG排放总量的9.7%和9.6%。这些非生物质燃烧排放源可能对特定地点或特定时期的源解析结果产生强烈干扰。
图2 2014年中国不同源排放对LG的贡献
空间分布显示(图3),LG排放在全国具有明显的空间异质性。黑龙江、辽宁、吉林是排放量最高的地区,与区域内丰富的露天生物质燃烧排放活动有关;河北、山东、河南和安徽地区的高排放强度主要与室内生物质燃烧排放有关;天津的高排放强度主要与垃圾燃烧和烟花爆竹燃放有关。
图3 2014年中国LG总排放和典型源类排放的空间分布
月变化表明(图4),LG排放高值主要出现在1月、4月和10月。1月份排放量高值主要与露天生物质、室内生物质和烟花爆竹燃放有关。新年的庆祝活动和祭祀活动增加了烟花爆竹燃放,并容易引发森林灌木火灾。此外,取暖需求也增加了室内生物质燃烧排放的LG。所有这些活动都在短时间内影响了LG的排放水平,并显著增加了1月份的排放量。4月和10月的相对高排放与我国作物播种期和收获期一致。大量露天秸秆燃烧使4月和10月LG排放量显著增加。
图4 2014年中国LG排放月变化
本研究给出了非生物质燃烧源的左旋葡聚糖排放的直接证据,表明前人的研究在不同地点和不同时段都会高估生物质燃烧对有机物和气溶胶的源贡献率。本研究对比了文献中报道的2014年不同地区和不同时期的生物质燃烧对LG的贡献(图5),发现若仅认为LG来自于BB,会被高估28%至364%。
图5 基于本研究结果重新计算的来自于生物质燃烧和非生物质燃烧对LG的贡献率
本研究估计了2014年至2018年东北、华北、华中、华东、华南、西南、西北和中国的LG源排放结构及贡献率(图6)。从2014年到2018年,中国LG排放总量呈现明显下降趋势;2018年,生物质燃烧对LG排放的贡献率降至63.9%。由此可见,LG作为生物质燃烧的单一标识组分应用于源识别时,在不同区域及不同时段,均会存在生物质燃烧贡献的高估,需要予以考虑。
图6 中国不同区域不同源类LG排放量的年际变化
本研究首次揭示了不同燃烧源对左旋葡聚糖排放的定量贡献,并为模拟烟气老化时间及传输影响范围,LG在大气中气相、液相氧化机制模拟研究等提供了基础数据支撑。本研究得到国家自然科学基金(42077202、41830965)和国家重点研发计划项目(2016YFA0602002、2017YFC0212602)等资助。
全文链接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.est.0c06675