地表臭氧(O3)危害人体健康、影响植被生长和农作物产量,主要由氮氧化物(NOx)和挥发性有机化合物(VOCs)经过光化学反应产生。VOCs还是二次有机气溶胶的重要前体物,其中的有毒有害组分危害人体健康。VOCs的来源复杂,现有报道大多关注不同VOCs物种对于二次有机气溶胶、臭氧生成潜势和人体健康的影响。在城市群区域,如何对(VOCs)来源进行识别和防控,进而减少区域臭氧污染、降低二次有机气溶胶浓度和人体健康风险是亟待回答的问题。
利用在线数据、受体模型和大气化学传输模型,孔少飞教授团队分析了武汉城市群(WCC)夏季臭氧污染的特征,定量了本地排放和区域传输的贡献,对比了每个城市VOCs的来源以及臭氧生成潜势(链接1)。
研究发现,在武汉城市群,虽然臭氧污染具有一致的变化规律,体现出区域性污染态势(图1),但区域最大8小时平均(MDA8)臭氧、VOCs、VOCs/NOx比值、VOCs的来源以及臭氧生成潜势(图2)等方面存在明显的城市间差异。GEOS-Chem模拟结果表明,各城市的人为排放源对臭氧的贡献约为28%,在臭氧污染发生期间的贡献更高(32.0%),大于区域传输对臭氧浓度的贡献(约20%)。远距离跨境输送和全球自然源对本底臭氧的贡献率约50%。臭氧污染的防治问题需要引起当地政府的注意,各个城市“自扫门前雪”,针对本地影响臭氧污染的关键VOCs源进行有效减排,才可以有效改善区域臭氧污染的程度。
图1 武汉城市群臭氧污染的区域性(a)与城市间差异(b)
图2 武汉城市群各城市VOCs的来源(a)以及臭氧生成潜势(b)
进一步分析了武汉市冬季大气中不同源的VOCs对二次有机气溶胶、大气反应速率和臭氧生成的贡献(链接2),以及沿江化工园区环境大气中不同VOCs源对人体健康的贡献(链接3)。研究发现,武汉市冬季大气中,对VOCs浓度贡献率最高的燃烧源对大气反应速率、臭氧和二次有机气溶胶的生成潜势贡献却较低;对VOCs浓度贡献率最低的工业源反而对大气反应速率和二次有机气溶胶生成潜势的贡献最高;机动车排放的VOCs对臭氧生成潜势的贡献最大(图3)。
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武汉市冬季大气中不同源对VOCs浓度、反应速率、臭氧和二次有机气溶胶生成潜势的贡献
夏季,燃料挥发对武汉市石化区大气中的VOCs的浓度贡献最高,但是其对人体致癌和非致癌的健康风险较低;区域背景大气中的VOCs对人体致癌和非致癌的健康风险最高(图4)。
图4 石化区大气中不同来源的VOVs对浓度(a),非致癌风险(b)和致癌风险(c)的贡献
上述研究表明,我国当前VOCs的防控策略,无论是对臭氧和颗粒物的生成贡献还是对人体健康的影响,应当更加关注关键VOCs源的排放影响,而非单一的VOCs物种。
上述成果分别发表在《Atmospheric Environment》,《Atmospheric Research》和《Science of the Total Environment》上,燕莹莹副教授和博士生郑煌分别为第一作者,孔少飞教授为通讯作者。上述研究受到科技部重点研发计划(2016YFA0602002,2017YFC0212602)、国家自然科学基金(41905112)、中国地质大学优秀博士创新基金等项目资助。
链接:(1)https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2020.118005
(2)https://doi.org/10.1016/j.atmosres.2020.105344
(3)https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2019.135505