非甲烷挥发性有机化合物（NMVOC）在对流层化学中起着重要作用。苯、甲苯和二甲苯等芳香烃是NMVOC的主要成分。它们是二次有机气溶胶（SOA）、过氧乙酰硝酸盐（PAN）和臭氧的重要前体物。此外，许多芳香化合物会对人体健康和植物造成有害影响。
芳香烃通过生物质燃烧以及化石燃料蒸发和燃烧释放到大气中。芳香族化合物的主要氧化途径是与羟基自由基（OH，主要的大气氧化剂）反应，相应的芳香族氧化产物可以参与许多大气化学过程，影响到OH的循环利用和大气氧化能力。为了提高我们对芳香化合物对大气化学影响的理解，有必要对芳香化合物进行模型描述。然而，到目前为止，很少有区域或全球尺度的化学传输模型包含详细的芳香化学。
本研究利用SAPRC-11芳烃化学机制对GEOS-Chem大气化学传输模式进行了更新，旨在评估芳烃（苯、甲苯、二甲苯）对对流层大气化学过程的影响。基于地面和飞机观测的模型评估表明，更新后的模拟结果（芳香族各成分和臭氧）与观测具有很好的相关性（图1-2）。进一步分析表明，模型中加入芳烃化学机制后，全球尺度的臭氧、羟基自由基和氮氧化物的总体平均值变化相对较小（1%–4%），但是源区附近存在较大的区域差异（5%-20%）。氮氧化物在源区减少，在对流层上层增加，主要是由于过氧乙酰硝酸盐（PAN）在芳烃化学机制中能够更有效的生成并进行远距离传输（图3）。另外模型中臭氧浓度增加高达5 ppb（超过10%），特别是在工业污染地区。臭氧变化的部分原因是芳香族氧化产物对臭氧生成速率的直接影响，部分原因是改变了氮氧化物的空间分布，从而提高了大气臭氧的生成效率。芳烃对对流层化学具有重要意义，改善模型中芳烃机制的描述能够使模型更好地模拟大气氧化性。
图1. 2005年六个不同站点观测（黑线）的苯（a）、甲苯（b）、二甲苯（c）的月均浓度以及相应的模拟结果（红线）。
图2. 2010年5-6月CALNEX飞机观测的芳烃廓线（黑色）以及相应的模拟结果（红线）。
图3. 更新后GEOS-Chem模拟的氮氧化物（a）以及PAN（b）的空间分布（左），以及与更新前模拟结果的差异（右）。
该项研究成果受国家自然科学基金（41775115）、973计划（2014CB44 1303）、国家重点项目（2016YFA0602002；2017YFC0212602）以及中国地质大学（武汉）高层次科研启动经费的支持。论文第一作者为大气科学系燕莹莹副教授，北京大学林金泰教授为通讯作者。
文章链接：https://www.geosci-model-dev.net/12/111/2019/gmd-12-111-2019.pdf
